近日，大連(lian)化(hua)物(wu)所甲醇(chun)制烯(xi)烴(ting)國家工(gong)程實(shi)驗(yan)室葉(ye)茂(mao)研究(jiu)員(yuan)、李(li)華副(fu)研究(jiu)員(yuan)、劉中民(min)院(yuan)士團隊(dui)在分子(zi)篩表面傳(chuan)質(zhi)研究中(zhong)取得新進(jin)展(zhan)，通(tong)過(guo)控制SAPO-34分子(zi)篩的表面阻(zu)力(li)，實(shi)現(xian)了(le)對甲醇(chun)制烯(xi)烴(ting)（MTO）反(fan)應的催(cui)化(hua)壽命(ming)以(yi)及低(di)碳(tan)烯(xi)烴(ting)選擇(ze)性(xing)的(de)調(tiao)控。

分子(zi)篩因其(qi)優異(yi)的(de)擇(ze)形選(xuan)擇(ze)性(xing)而被廣泛應用於(yu)多相(xiang)催(cui)化(hua)與氣體(ti)分離(li)等(deng)領(ling)域。近期研(yan)究表明(ming)，分子(zi)篩晶體(ti)內(nei)部(bu)擴散(san)阻(zu)力(li)和(he)表面阻(zu)力(li)是客(ke)體(ti)分子(zi)傳質阻(zu)力(li)的兩個重要來(lai)源(yuan)。目前(qian)，分子(zi)篩的傳(chuan)質研(yan)究(jiu)往(wang)往(wang)聚(ju)焦於(yu)晶體(ti)內(nei)部(bu)的自(zi)擴散(san)，而客體(ti)分子(zi)的表面擴(kuo)散(san)行為(wei)卻(que)常(chang)被忽視(shi)。表面阻(zu)力(li)與晶體(ti)表面特征相(xiang)關(guan)，很多過程中(zhong)客(ke)體(ti)分子(zi)表面阻(zu)力(li)被認為(wei)是分(fen)子(zi)篩傳質(zhi)的主(zhu)導(dao)因(yin)素。但是，定(ding)量(liang)描(miao)述(shu)分子(zi)篩表面傳(chuan)質(zhi)阻(zu)力(li)對催化(hua)反(fan)應的影(ying)響，以(yi)及通過(guo)直(zhi)接(jie)控制表面阻(zu)力(li)來調控分子(zi)篩催化(hua)性(xing)能(neng)仍(reng)是催(cui)化(hua)反(fan)應工(gong)程研(yan)究(jiu)的(de)壹個重要挑(tiao)戰(zhan)。

該(gai)團隊(dui)利(li)用(yong)化(hua)學(xue)液(ye)相(xiang)沈(chen)積(ji)法與(yu)酸(suan)蝕(shi)技(ji)術修(xiu)飾了SAPO-34分子(zi)篩的晶體(ti)外表面。根據前期所提出(chu)的(de)表面滲(shen)透(tou)率(lv)公(gong)式(shi)，該(gai)團隊(dui)直(zhi)接測定(ding)了(le)修(xiu)飾前後的分(fen)子(zi)篩的表面滲(shen)透(tou)率(lv)，定(ding)量(liang)得到了分子(zi)篩的表面傳(chuan)質(zhi)阻(zu)力(li)。與此(ci)同時，采用該(gai)方(fang)法修(xiu)飾分子(zi)篩外表面過(guo)程中(zhong)，分(fen)子(zi)篩形貌(mao)、內(nei)部(bu)孔道(dao)結構、酸(suan)性(xing)質(zhi)與(yu)晶內(nei)擴散(san)性(xing)質(zhi)幾乎不(bu)變(bian)。研(yan)究(jiu)發(fa)現(xian)，控制相(xiang)關(guan)客(ke)體(ti)分子(zi)在分子(zi)篩晶體(ti)上的(de)表面傳(chuan)質(zhi)能(neng)力(li)，降低(di)其(qi)表面阻(zu)力(li)，有助於(yu)加快(kuai)客體(ti)分子(zi)進(jin)出分(fen)子(zi)篩晶體(ti)，最(zui)終(zhong)實(shi)現(xian)延長分(fen)子(zi)篩壽命(ming)，提高(gao)低(di)碳(tan)烯(xi)烴(ting)選擇(ze)性(xing)。

本(ben)工(gong)作(zuo)通(tong)過定(ding)量(liang)改(gai)變表面阻(zu)力(li)來控制MTO催化(hua)反(fan)應的性(xing)能(neng)，壹方(fang)面揭(jie)示(shi)了(le)表面阻(zu)力(li)在分子(zi)篩催化(hua)中具(ju)有(you)十(shi)分重要的(de)作(zuo)用(yong)，另(ling)壹方(fang)面展(zhan)示(shi)了(le)控制反(fan)應和(he)擴散(san)這壹對(dui)介(jie)尺(chi)度作(zuo)用(yong)機制可(ke)直(zhi)接(jie)調(tiao)控分子(zi)篩催化(hua)反(fan)應性(xing)能(neng)的(de)新思路(lu)。該(gai)工(gong)作(zuo)得(de)到了(le)兩個審(shen)稿(gao)人的高(gao)度認(ren)可(ke)，分(fen)別(bie)被評價為(wei)“Highly important”和(he)“Very important”。

相(xiang)關(guan)研(yan)究(jiu)成(cheng)果(guo)發(fa)表在《德國應用化(hua)學(xue)》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。上述(shu)研究(jiu)工(gong)作(zuo)得(de)到國家自(zi)然科學(xue)基金(jin)“多相(xiang)反(fan)應過程中(zhong)的(de)介(jie)尺(chi)度機制及調控”重大研(yan)究計(ji)劃集(ji)成(cheng)項(xiang)目的資助。