近日(ri)，大連化(hua)物(wu)所(suo)甲醇制(zhi)烯(xi)烴國(guo)家工(gong)程實(shi)驗(yan)室葉茂(mao)研(yan)究(jiu)員、李(li)華副(fu)研(yan)究(jiu)員、劉(liu)中民(min)院士團(tuan)隊(dui)在(zai)分(fen)子篩(shai)表(biao)面傳(chuan)質研(yan)究(jiu)中取得新(xin)進(jin)展(zhan)，通(tong)過(guo)控(kong)制SAPO-34分(fen)子篩(shai)的(de)表(biao)面阻(zu)力，實(shi)現(xian)了對甲醇制(zhi)烯(xi)烴（MTO）反應(ying)的(de)催(cui)化(hua)壽命(ming)以及(ji)低碳烯(xi)烴選擇性的調控(kong)。

分(fen)子篩(shai)因(yin)其(qi)優異的擇(ze)形選擇性而被(bei)廣(guang)泛(fan)應(ying)用(yong)於多相(xiang)催(cui)化(hua)與(yu)氣(qi)體(ti)分(fen)離(li)等領(ling)域。近期(qi)研(yan)究(jiu)表(biao)明，分(fen)子篩(shai)晶體(ti)內(nei)部(bu)擴散阻(zu)力和表(biao)面阻(zu)力是(shi)客(ke)體(ti)分(fen)子傳(chuan)質阻(zu)力的(de)兩(liang)個(ge)重(zhong)要來(lai)源。目前，分(fen)子篩(shai)的(de)傳(chuan)質研(yan)究(jiu)往往(wang)聚(ju)焦(jiao)於晶體(ti)內(nei)部(bu)的自(zi)擴散，而客(ke)體(ti)分(fen)子的(de)表(biao)面擴散行為(wei)卻常被(bei)忽(hu)視。表(biao)面阻(zu)力與(yu)晶體(ti)表(biao)面特征(zheng)相(xiang)關(guan)，很多過(guo)程中(zhong)客(ke)體(ti)分(fen)子表(biao)面阻(zu)力被(bei)認(ren)為(wei)是(shi)分(fen)子篩(shai)傳(chuan)質的(de)主(zhu)導(dao)因素。但(dan)是(shi)，定(ding)量描述分(fen)子篩(shai)表(biao)面傳(chuan)質阻(zu)力對(dui)催(cui)化(hua)反應(ying)的(de)影響(xiang)，以及(ji)通(tong)過(guo)直接(jie)控(kong)制表(biao)面阻(zu)力來(lai)調控(kong)分(fen)子篩(shai)催(cui)化(hua)性能仍(reng)是(shi)催(cui)化(hua)反應(ying)工(gong)程研(yan)究(jiu)的壹個(ge)重(zhong)要挑(tiao)戰。

該(gai)團隊(dui)利用化(hua)學液相(xiang)沈積法(fa)與(yu)酸蝕(shi)技術(shu)修飾(shi)了SAPO-34分(fen)子篩(shai)的(de)晶體(ti)外表(biao)面。根(gen)據前期所(suo)提出的(de)表(biao)面滲透率公式，該團隊直(zhi)接(jie)測(ce)定(ding)了修飾(shi)前後(hou)的(de)分(fen)子篩(shai)的(de)表(biao)面滲透率，定(ding)量(liang)得到了分(fen)子篩(shai)的(de)表(biao)面傳(chuan)質阻(zu)力。與(yu)此同時，采(cai)用(yong)該方(fang)法修飾(shi)分(fen)子篩(shai)外(wai)表(biao)面過(guo)程中(zhong)，分(fen)子篩(shai)形貌(mao)、內(nei)部(bu)孔道結構(gou)、酸性質與(yu)晶內(nei)擴散性質幾(ji)乎(hu)不變。研(yan)究(jiu)發現(xian)，控(kong)制相(xiang)關(guan)客體(ti)分(fen)子在(zai)分(fen)子篩(shai)晶體(ti)上(shang)的表(biao)面傳(chuan)質能力(li)，降(jiang)低其(qi)表(biao)面阻(zu)力，有(you)助(zhu)於加快(kuai)客體(ti)分(fen)子進(jin)出(chu)分(fen)子篩(shai)晶體(ti)，最終(zhong)實(shi)現(xian)延長(chang)分(fen)子篩(shai)壽(shou)命(ming)，提高(gao)低碳烯(xi)烴選擇性。

本(ben)工作通(tong)過(guo)定量改變表(biao)面阻(zu)力來(lai)控(kong)制MTO催(cui)化(hua)反應(ying)的(de)性能，壹方(fang)面揭(jie)示(shi)了表(biao)面阻(zu)力在(zai)分(fen)子篩(shai)催(cui)化(hua)中具有(you)十(shi)分(fen)重要(yao)的作用(yong)，另(ling)壹方(fang)面展(zhan)示(shi)了控(kong)制反應(ying)和擴散這壹對介(jie)尺(chi)度(du)作用(yong)機制可直接(jie)調控(kong)分(fen)子篩(shai)催(cui)化(hua)反應(ying)性能的(de)新(xin)思路(lu)。該工作得到了兩個(ge)審(shen)稿人的(de)高(gao)度(du)認(ren)可，分(fen)別被(bei)評價(jia)為“Highly important”和“Very important”。

相(xiang)關(guan)研(yan)究(jiu)成(cheng)果發表(biao)在(zai)《德(de)國(guo)應(ying)用(yong)化(hua)學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上(shang)。上(shang)述研(yan)究(jiu)工作得到國(guo)家自(zi)然(ran)科(ke)學基金(jin)“多相(xiang)反應(ying)過(guo)程中(zhong)的(de)介尺(chi)度(du)機(ji)制(zhi)及(ji)調控(kong)”重大研(yan)究(jiu)計劃(hua)集成(cheng)項目(mu)的(de)資(zi)助(zhu)。