近(jin)日(ri)，大連化物(wu)所(suo)甲醇(chun)制烯烴(ting)國(guo)家工(gong)程(cheng)實驗室(shi)葉茂(mao)研究員、李華副(fu)研(yan)究員、劉(liu)中民院(yuan)士(shi)團隊在分子(zi)篩表面(mian)傳質(zhi)研(yan)究中取得新進展(zhan)，通過(guo)控制SAPO-34分子(zi)篩的(de)表面(mian)阻力，實現了對甲(jia)醇(chun)制烯烴(ting)（MTO）反(fan)應的(de)催化壽(shou)命(ming)以及(ji)低(di)碳(tan)烯烴(ting)選擇(ze)性的(de)調控。

分子(zi)篩因其優(you)異的(de)擇(ze)形(xing)選擇(ze)性而被廣(guang)泛(fan)應用(yong)於多相(xiang)催化與(yu)氣體分離(li)等領(ling)域。近期研究表明，分子(zi)篩晶(jing)體內部(bu)擴(kuo)散阻力和(he)表面(mian)阻力是(shi)客體分子(zi)傳質(zhi)阻(zu)力的(de)兩個重要來源。目(mu)前(qian)，分子(zi)篩的(de)傳質(zhi)研(yan)究往往聚(ju)焦(jiao)於晶(jing)體內部(bu)的(de)自擴(kuo)散，而客體分子(zi)的(de)表面(mian)擴(kuo)散行(xing)為(wei)卻(que)常被忽(hu)視(shi)。表面(mian)阻力與(yu)晶(jing)體表面(mian)特征(zheng)相(xiang)關(guan)，很多過(guo)程(cheng)中客體分子(zi)表面(mian)阻力被認(ren)為(wei)是(shi)分(fen)子(zi)篩傳質(zhi)的(de)主(zhu)導(dao)因(yin)素(su)。但(dan)是(shi)，定(ding)量描述分子(zi)篩表面(mian)傳質(zhi)阻(zu)力對(dui)催化反(fan)應的(de)影響，以(yi)及通過(guo)直(zhi)接控制表面(mian)阻力來調控分子(zi)篩催化性能仍(reng)是(shi)催化反(fan)應工(gong)程(cheng)研究的(de)壹個重要挑(tiao)戰。

該團隊利用化學液相(xiang)沈積法與(yu)酸蝕技術修飾(shi)了SAPO-34分子(zi)篩的(de)晶(jing)體外表面(mian)。根(gen)據(ju)前(qian)期所提(ti)出(chu)的(de)表面(mian)滲(shen)透率公(gong)式(shi)，該團隊直(zhi)接測定了修飾(shi)前(qian)後的(de)分子(zi)篩的(de)表面(mian)滲(shen)透率，定(ding)量得到(dao)了分子(zi)篩的(de)表面(mian)傳質(zhi)阻(zu)力。與(yu)此(ci)同(tong)時(shi)，采用(yong)該方(fang)法修(xiu)飾(shi)分(fen)子(zi)篩外表面(mian)過(guo)程(cheng)中，分子(zi)篩形貌(mao)、內(nei)部(bu)孔(kong)道(dao)結(jie)構、酸(suan)性質與(yu)晶(jing)內(nei)擴(kuo)散性質幾乎不變。研究發(fa)現，控制相(xiang)關(guan)客體分子(zi)在(zai)分子(zi)篩晶(jing)體上的(de)表面(mian)傳質(zhi)能(neng)力，降(jiang)低(di)其表面(mian)阻力，有(you)助(zhu)於加(jia)快(kuai)客體分子(zi)進(jin)出(chu)分(fen)子(zi)篩晶(jing)體，最(zui)終(zhong)實現延長分子(zi)篩壽(shou)命(ming)，提高(gao)低(di)碳(tan)烯烴(ting)選擇(ze)性。

本工作通過(guo)定(ding)量改變表面(mian)阻力來控制MTO催化反(fan)應的(de)性能，壹方(fang)面(mian)揭示(shi)了表面(mian)阻力在(zai)分子(zi)篩催化中具有(you)十分(fen)重要的(de)作用(yong)，另(ling)壹方(fang)面(mian)展(zhan)示(shi)了控制反應和(he)擴(kuo)散這壹對介(jie)尺(chi)度(du)作用(yong)機(ji)制可直(zhi)接調控分子(zi)篩催化反(fan)應性能的(de)新思路(lu)。該工作得到(dao)了兩個審(shen)稿人(ren)的(de)高度認可，分別(bie)被評(ping)價(jia)為(wei)“Highly important”和(he)“Very important”。

相(xiang)關(guan)研(yan)究成果(guo)發(fa)表在(zai)《德(de)國(guo)應用(yong)化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。上(shang)述(shu)研究工作得到(dao)國(guo)家自然科(ke)學基金(jin)“多相(xiang)反(fan)應過(guo)程(cheng)中的(de)介(jie)尺(chi)度(du)機(ji)制及調控”重大研(yan)究計劃集(ji)成項(xiang)目的(de)資助。